免费论文摘要：钒基氧化学物理催化CO2氧化低碳甲烷脱氢的接洽

CO2氧化低碳甲烷脱氢制高附加烯烃的接洽，不只在碳资源的高效运用和情况养护上面具备要害的实际意旨和普遍的运用远景，并且在催化氧化反馈机理及关系催化剂安排上面具备要害的表面价格。所以，关系接洽从来特殊活泼，也赢得了少许本质性发达。然而，高效催化剂安排仍旧是其深刻兴盛的瓶颈。本试验室对CO2氧化乙苯脱氢制苯乙烯举行了深刻接洽，提出了运用Ce3+-Ce4+氧化恢复轮回控制V5+深度恢复的催化剂安排思绪，赢得了高活性和高宁静性CO2氧化乙苯脱氢催化剂（V2O5/Ce0.6Zr0.4O2-Al2O3）。鉴于对CO2氧化烃类脱氢关系文件通讯及试验室关系接洽积聚的归纳领会，贯串V2O5、CeO2、ZrO2和Al2O3催化CO2氧化低碳甲烷脱氢的发端试验截止，本舆论从V2O5/Ce0.6Zr0.4O2-Al2O3构成、制备本领及介入其它助剂等观点发展处事，在P=1 atm，T=600～650 oC，CO2 /丙烷（异丁烷）=5和反馈物流量=30 mL/min前提下，体例参观了其催化CO2氧化异丁烷和丙烷脱氢的反馈本能。沿用XRD、低温N2吸同意CO2-TPD对催化剂的织构、构造和酸碱性举行了表征领会。沿用TG/DTA和O2-TPO本领接洽了反馈后催化剂外表的积炭本质。归纳上述反馈和催化剂表征截止，贯串CO2氧化异丁烷的步调升压外表反馈（TPSR-MS）和原位红外（In-situ FT-IR）非稳态截止，商量了CO2氧化异丁烷的反馈机理和CO2的效率。重要接洽实质和论断如次：（1）  沿用溶胶-凝胶法辨别制备了V2O5、CeO2、ZrO2、Al2O3和Ce0.6Zr0.4O2-Al2O3，参观了其催化CO2氧化异丁烷脱氢的反馈本能。截止表白，一切氧化学物理的催化活性都较低。个中，V2O5的异丁烷变化率和异丁烯采用性最高，且宏大于其它氧化学物理催化剂的截止。（2）  与单组分氧化学物理催化CO2氧化异丁烷脱氢反馈截止比拟，负载V2O5催化剂的活性明显普及。且Ce0.6Zr0.4O2-Al2O3的构成、制备本领及V2O5负载量，鲜明感化异丁烷变化率，但一切催化剂的异丁烯采用性邻近（约90%）。个中，6 wt. % V2O5/Al2O3 的归纳本能最佳。（3）  辨别沿用矫正的溶胶-凝胶法和水热法治备了一系列x wt.%V2O5-Ce0.6Zr0.4O2 (7 wt.%)-Al2O3催化剂，并接洽了其催化CO2氧化异丁烷脱氢的反馈本能。接洽截止表白，一锅法催化剂的宁静性鲜明优于负载V2O5催化剂。同声，一切催化剂都展现出较高的异丁烯采用性（约90%）。对于溶胶凝胶法治备的x wt.%V2O5-Ce0.6Zr0.4O2 (7 wt.%)-Al2O3催化剂，跟着钒含量的减少，催化活性表露飞腾趋向，但催化剂的失活速度加速。与此差异，对于水热法治备的x wt.%V2O5-Ce0.6Zr0.4O2 (7 wt.%)-Al2O3催化剂，随V2O5含量的减少，异丁烷变化率先增大后减小。个中，9 wt.%V2O5-Ce0.6Zr0.4O2 (7 wt.%)-Al2O3展现出最佳的活性和宁静性。（4）  贯串催化剂的XRD、低温N2吸同意CO2-TPD表征截止，觉得上述反馈截止大概与钒氧化学物理的分别度及催化剂的碱性出色关系。沿用TPO-MS和TG/DTA本领接洽了反馈后催化剂外表的积炭本质。截止表白，一切催化剂的积炭量较大（10～22 wt.%），且积炭物种越宁静，相映催化剂的宁静性越差。（5）  应用TPSR-MS和In-situ FT-IR本领接洽了CO2氧化异丁烷脱氢的反馈机理，商量了CO2在反馈中的效率。截止表白，CO2的生存不妨大大贬低异丁烷脱氢的反馈温度，普及异丁烷的变化率和异丁烯的采用性。（6）  在T=650 oC ，P=1 atm，CO2/丙烷（摩尔比）=5和反馈物流量=30 mL/min前提下，参观了V2O5、CeO2、ZrO2、Al2O3和负载V2O5催化剂的CO2氧化丙烷脱氢本能。接洽截止表白，负载V2O5催化剂的初始丙烷变化率较高，但失活重要是那些催化剂的共通特性。同声，一切催化剂的丙烯采用性邻近且较低（约60%），鲜明各别于CO2氧化异丁烷脱氢。比较CO2和N2氛围下的反馈截止表白，CO2对丙烷脱氢催化具备鲜明的激动效率。 

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