论文摘要：MeAPO-5分子筛催化苯甲醇选择氧化性能的研究

摘 要随着环境保护压力的增大和社会经济可持续发展的要求，绿色化学作为化学工业发展的方向越来越受到社会各界的重视。而羰基化合物的工业生产过程中带来的环境污染十分严重，所以，在催化领域开辟一条绿色环保型的醛酮化合物合成途径已成为研究热点。本文采用静态水热合成法合成掺杂不同杂原子以及不同杂原子含量的AFI结构类型的MeAPO-5分子筛（Me: V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni 和Cu）；利用XRD、ICP-AES和SEM测试方法对制成的分子筛样品进行了综合表征；在自制的间歇式反应器上，考察了MeAPO-5分子筛催化H2O2氧化苯甲醇的反应性能，并参考相关文献和根据实验结果提出了相应的催化氧化反应机理。MeAPO-5分子筛的表征结果表明过渡金属杂原子经同晶取代进入分子筛的骨架之中；合成的MeAPO-5分子筛具有较高结晶度和纯度，且具有规整的六方棱柱几何外形；高温焙烧（550 ℃，6 h）未改变MeAPO-5分子筛的体相结构和晶体形貌，焙烧前后的MeAPO-5分子筛结构没有明显变化，表明MeAPO-5分子筛具有较高的热稳定性。在间歇式玻璃反应器上，考察了MeAPO-5分子筛的苯甲醇催化氧化反应性能，其中包括实验参数，如反应温度、反应时间、H2O2/醇摩尔比、催化剂用量剂、助催化剂和不同反应介质等对醇转化率的影响。活性评价结果表明：在典型反应条件下（反应时间：8 h；反应温度：70℃；溶剂用量（乙腈）：5 ml；催化剂用量：50 mg；NaBr浓度：0.1 M；H2O2/苯甲醇摩尔比：2/1；苯甲醇：5.32 mmol），FeAPO-5分子筛具有较高的醇催化氧化反应活性。总之，本论文确定了具有AFI结构类型的低价过渡金属离子杂原子铝磷酸分子筛（MeAPO-5）的典型合成条件，并利用XRD、SEM和ICP-AES表征手段对MeAPO-5分子筛进行分析，考察了其晶体形貌、晶粒尺寸以及确定了化学组成。在初步了解MeAPO-5分子筛醇选择性催化氧化性能的基础上，通过考察苯甲醇催化氧化反应性能，优化了苯甲醇选择性催化氧化反应的反应操作条件并提出了反应机理。关键词：MeAPO-5分子筛，苯甲醇，催化氧化，过氧化氢，溴

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