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论文摘要:金属纳米粒子负载的MOF材料的合成及催化性能研究

7375 人参与  2022年05月18日 19:57  分类 : 论文摘要  评论



随着化石能源的日渐减少,能源价格的日益攀升,人们开始将目光转移向清洁能源。而氢能源作为一种热值高,无污染可再生的新型能源而备受瞩目,但是氢气的储存与释放却是阻碍氢气能源进一步利用的巨大障碍。MOF作为一种新型的多孔材料,由于具有良好的孔道分布,极高的孔容率和孔隙率,因此可以表现出很强的吸附能力。对其进行高温碳化处理时,规则的孔道结构又十分有助于其形成多孔碳结构并进一步应用于电化学催化反应。不仅如此,MOF材料还可以在其结构上负载金属纳米催化活性中心,用于均相和多相催化反应,如储存和释放氢气。因此,MOF是一种在新能源领域的前景广阔,可利用潜力巨大。

作为最重要的一类具有优异物化性质的MOF材料,人们对于ZIF-8的研究热情有增无减。本研究正是立足于对传统的水热合成ZIF-8的方法改进,在温和条件下合成出了形貌均匀,尺寸均一的ZIF-8晶体。所得样品热稳定性以及酸碱稳定性良好,BET性能表征证实合成产物的比表面积以及孔径均比文献稍大,孔容与文献值相同。通过对比试验研究了ZIF-8的不同粒径晶体的生长影响因素。通过原位还原法向ZIF-8晶体的孔道内负载了Pt,Au,Pd三种金属颗粒,并且金属颗粒呈现了很好的分散性。通过催化硼氨烷析氢表征其催化放氢能力,得知Pt负载的ZIF-8催化性能为最优。同时,为了降低催化剂的使用成本,继续向Pt负载过的ZIF-8上还原负载铁、钴、镍三种常见廉价金属。经过性能测试,其中以Ni负载的样品性能最优,两金属在其表面发生了强烈的协同作用,提升了对硼氨烷析氢的催化性能。

在惰性保护气保护情况下,对ZIF-8晶体高温碳化,并经过一定处理后得到不含金属化合物的多孔碳材料。利用圆盘电极对材料的电化学性能进行表征,发现其在氧气饱和环境下对氧还原过程响应明显,说明具有良好的氧还原性催化性能。根据K-L曲线以及K-L方程得到该过程为典型的四电子过程,并且整个过程中过氧化物的溢出率不足20%,证明所得样品是一种很有前景的催化材料。

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