论文摘要：过渡金属氧化物表面增强拉曼光谱的研究

表面增强拉曼光谱（Surface Enhanced Raman Scattering Spectra, SERS）是研究分子结构信息和化学反应过程的有力工具，具有高灵敏性、高选择性，已经在化学、生物和环境方面得到了广泛的应用。SERS有两个比较成熟的增强机理：电磁增强机理（EM）和化学增强机理（CM），其中表面增强拉曼光谱的电磁增强机理（EM）以及贵金属基底的研究已经很成熟。贵金属在SERS增强方面有很大的优势并得到了广泛的应用，但是这也限制了SERS的应用范围。本文将研究过渡金属氧化物的SERS增强效应，扩展SERS基底的应用范围，并进一步通过研究过渡金属氧化物对分子的表面态、选择性增强以及不同氧化物之间增强的异同，系统了解SERS增强的化学增强机理。本文具体内容包括以下几个方面：

1、自主合成了TiO2纳米粒子，并通过拉曼和发光性能得出合成的产物具有一定的表面缺陷，通过XRD表征了其为锐钛矿结构的二氧化钛。将合成的TiO2纳米粒子作为基底以PMBA为探针分子进行SERS光谱，改变激光强度、功率进行优化，得到了较好的SERS光谱，并估算相应的增强因子大约为3个数量级。在该基地表面选择任意区域做mapping实验，结果表明探针分子在基底表面特征增强峰的相对标准偏差（RSD）在20%以内，说明合成的基底具有良好的重复性和均一性。研究不同表面态TiO2纳米粒子增强效果，并结合理论模拟进一步研究表面态在SERS增强过程中的作用，了解TiO2纳米粒子的增强机制。该研究内容系统了研究过渡金属氧化物SERS增强机理以及表面态在半导体氧化物SERS增强过程中的重要作用，也将为分子与半导体氧化物表面相互作用研究提供新的途径。

2、研究了TiO2纳米粒子作为基底材料以PMBA为探针分子在pH环境下的SERS谱图，通过对比Au纳米粒子作为基底的谱图得出分子在强酸性环境中为直立吸附。研究了TiO2纳米粒子表面吸附不同官能团的探针分子的SERS谱图，研究了改变探针分子后SERS谱图的变化，比较探针分子峰位置和峰强度的相对变化，进而得出氧化物与分子相互作用形式对SERS强度有较大影响，其中吸电子基的存在可以有效增加电荷转移，从而得出较高的增强，进一步了解过渡金属氧化物SERS增强过程中化学增强机理，通过实验证明供电子基与吸电子基对于电荷转移的作用。该研究内容为过渡金属氧化物增强过程中电荷转移方向提供了有力的证据。

3、研究了截角八面体锐钛矿及其与金复合材料的SERS效应，证明了半导体表面对于等离子体具有传导作用。不同过渡金属氧化物SERS增强效应，通过比较探针分子峰位置、相对峰强度的不同来进一步分析半导体增强机制，并与金纳米粒子SERS谱图相比较，研究贵金属与过渡金属氧化物增强过程中的电磁增强和化学增强机制。通过以上研究将系统了解半导体氧化物与贵金属氧化物增强的不同机制，有力的证明半导体氧化物化学增强的主导作用。

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