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催化技术是现代炼油和石化工业最重要的科学技术之一。在炼油和化学工业中60 %以上的新产品和90 %以上的新工艺的开发是基于催化技术。而为了满足市场的需求和应对激烈的竞争,炼油工业必须以低成本、易实现的催化反应途径生产现有产品和采用全新的催化技术生产新产品。本论文采用水热合成法制备两种杂原子铝磷酸盐分子筛MeAPO-5(Me=Mg,Zn),利用多种物理化学手段对其进行了表征;以正己烷的催化裂解作为探针反应,研究了其在合成的MeAPO-5分子筛(Me=Mg,Zn)上催化裂解的反应活性、多相催化动力学和产物分布,并讨论了正己烷催化裂解的反应机理。杂原子铝磷酸盐分子筛的表征结果显示在选定的合成条件下可以获得杂原子含量不同的系列MeAPO-5分子筛,合成的分子筛具有较高的结晶度和纯度;MeAPO-5的晶体形貌呈规整的六方棱柱几何外形,焙烧后(550 ℃,6 h)晶体形貌无明显变化;杂原子同晶取代为Me2+取代分子筛骨架结构中的Al3+;焙烧前后MeAPO-5分子筛骨架中Al和P的配位多面体为铝氧四面体(AlO4)和磷氧四面体(PO4)。MeAPO-5分子筛的催化裂解反应性能研究结果表明,正己烷的裂解转化率随反应温度和接触时间的增加而增加;MgAPO-5 的催化裂解活性大于 ZnAPO-5;杂原子含量不同的分子筛的催化裂解反应活性随杂原子含量的增加而增加;催化裂解反应的速率方程中的正己烷浓度项反应级数为1,表观速率常数与反应温度间的关系可用Arrhenius公式表示;催化剂浓度项反应级数随反应温度的增加而减小,其在450~500 ℃下为1。结合产物分布,推断催化裂解反应以单分子质子化裂解机理为主。
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