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光催化氧化是近二十年来迅速发展并且得到广泛研究和应用的污染治理技术。TiO2作为最主要的光催化剂因其光催化活性高、无毒、稳定性好、氧化能力强、成本低等特点成为当前最具有应用潜力的半导体材料。然而TiO2光催化技术的实际应用还存在着量子效率低、电子空穴易复合、对太阳能的利用有限等技术难题。为了获得对气体或液体污染物具有高催化活性的TiO2光催化剂必须在制备过程中通过工艺参数的优化对TiO2进行改性,尽可能增加光生电子产生效率,减少电子和空穴的复合几率。非金属离子掺杂是目前制备可见光活性半导体光催化材料的开创性研究,其中碳掺杂氧化钛光催化薄膜材料是近几年新兴起的研究热点。氧化钛薄膜中掺入碳能显著增强薄膜对可见光的吸收能力,产生可见光催化活性。国内外报道的用以制备碳掺杂氧化钛薄膜的方法有钛金属加热法、溶胶凝胶法、沉淀法等,这些制备方法最大的缺点是薄膜与基片结合力差,容易剥落。本论文用自行设计安装的大气开放式MOCVD装置制备碳掺杂氧化钛薄膜,成功地解决这一问题,并且通过控制工艺参数制备出特殊微结构的氧化钛薄膜。使用大气开放式MOCVD法比传统MOCVD方法制备碳掺杂氧化钛薄膜在设备上的要求低,制备工艺条件简化,操作过程简单,生产成本降低。这显然有利于光催化薄膜的产业化生产,对光催化剂制备技术的推广具有重要的应用价值。 论文系统地研究了用大气开放式MOCVD法制备氧化钛薄膜时,制备过程中的沉积温度、气化温度、湿度、载气流速、基片类型和基片与喷嘴间距等工艺条件对生成碳掺杂氧化钛薄膜的影响。研究结果表明,沉积温度、气化温度和湿度均对薄膜的微结构和掺碳量有影响。沉积温度为300℃-500℃时,随着沉积温度的升高,薄膜核状颗粒上的小突起增多,碳的掺杂量也增加;气化温度为100℃-180℃时,随着气化温度的升高,薄膜核状颗粒小突起增多,碳的掺杂量也增加;湿度为30%-50%时,随着湿度的降低,薄膜核状颗粒小突起增多,碳的掺杂量也增加;载气流速和喷嘴与基片台之间的距离主要影响制备薄膜的厚度以及成膜的难易程度。载气流速低于1.0L/min时,薄膜较厚,随着载气流速升高薄膜厚度减小,并且有剥落现象。随着基片与喷嘴距离的增加,薄膜的厚度增加。 研究了各种工艺条件制备的碳掺杂氧化钛薄膜的光学性能以及可见光下的光催化活性。通过改变工艺条件制备出不同碳掺杂量和氧空位含量的碳掺杂氧化钛薄膜。碳掺杂氧化钛薄膜在液相中具有较好的可见光光催化活性,分析不同含碳量对可见光催化活性的影响。在光催化实验中,随着碳掺杂量的增加,薄膜的可见光催化活性增强,掺杂碳对改性氧化钛薄膜的可见光催化反应起着决定性的作用,同时碳掺杂过程中产生的氧空位对可见光催化反应有促进作用,适当地增加氧空位,有利薄膜可见光催化活性提高。 关键词:大气开放式MOCVD;碳掺杂氧化钛薄膜;可见光催化;光催化剂
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