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自然气变化和运用仍旧变成一种新的动力道路,对于保护我国动力安定及处置情况传染题目具备宏大的财经和实际意旨。连年来,人们全力于将乙烷(自然气的重要因素)变化为高附加值的碳氢复合物,更加是同声运用乙烷和二氧化碳两种“暖房气体”催化重新整建制合成气是近几年来颇受关心的课题。乙烷、二氧化碳重新整建不妨制备低H2/CO比的合成气(≤1),而低H2/CO比的合成气更符合消费甲醛、聚碳酸脂和乙醇等化学工业材料。固然乙烷、二氧化碳重新整建具备情况和财经上的诸多上风,但产业上鉴于此重新整建反馈的消费并不多。从消费本钱和催化活性观点动身,镍基催化剂是最常用的催化剂,但乙烷、二氧化碳重新整建反馈产业化的重要妨碍之一是镍基催化剂的积炭题目。本舆论以调节和控制铈锆复合氧化学物理的构造和本质为目的,沿用络合领会法治备了一系列CexZr1-xO2固溶体,采用等体积浸渍法治备了NiO/CexZr1-xO2型催化剂,经过BET、XRD、Raman、TG和TPR等本领领会了载体和催化剂的构造及本质。体例地参观了其催化CH4-CO2重新整建反馈本能,并在最优催化剂上参观了乙烷三重新整建反馈的催化本能。截止表白,以水杨酸作络合剂所制得Ce0.6Zr0.4O2负载12.5 wt.% Ni催化剂的活性和宁静性较好,并与催化剂的构造关系联。简直接洽实质及重要论断如次:(1)经过对载体的TG、XRD、Raman和BET等表征数据领会,决定600 ℃动作非金属共同物的焙烧温度。在600 ℃焙烧4 h,非金属共同物已基天职解实足,产生了晶型规整的铈锆固溶体;在该温度下产生的铈锆固溶体具备最小的晶粒尺寸,动作催化剂的载体,具备适中的比外表积。(2)在较低反馈温度、加压和太空速前提下经过CH4-CO2重新整建反馈挑选催化剂,参观了反馈空速和反馈压力对CO2重新整建乙烷催化活性的感化。截止表白,反馈压力和空速对反馈的变化率和采用性都有各别水平的感化,个中压力感化更大。(3)参观了Ni引入办法、Ce/Zr等到Ni负载量对CO2重新整建乙烷催化活性的感化,决定了最好催化剂。由水杨酸(S)制备的载体与NiO产生的催化剂(Ni/CZ-S)展现出较高的反馈活性和宁静性;各别Ni引入办法和Ce/Zr比重要感化载体的氧化恢复本能,从而感化NiO的恢复动作;跟着Ni含量普及,活性重心数目增加,如许纵然在反馈进程中积炭掩盖或氧化流逝局部活性重心,仍能维持对立较高的反馈活性和宁静性。(4)将最优催化剂运用于乙烷三重新整建反馈,参观了空速和压力对乙烷三重新整建催化活性的感化。因为乙烷催化局部氧化反馈(CPOM)的生存,空速对CH4变化率、H2收率和H2/CO感化较小,然而对CO2变化率感化对立较大;压力对三重新整建反馈的变化率、H2收率和H2/CO感化明显,但当压力高于5 atm时,其感化对立减缓。(5)参观了材料气构成对乙烷三重新整建催化活性的感化。经过调变材料气比,在确定范畴内,不妨遏制三重新整建反馈天生的合成气H2/CO比(1.5 ~ 3.0之间);在加压前提下,三重新整建反馈中爆发积炭仍规范着催化剂的运用寿命,个中CO歧化大概在该试验前提下占主宰效率。
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