免费论文摘要：钒基氧化学物理催化正丁烷氧化脱氢制丁烯的接洽

正丁烷动作低碳甲烷中一种要害组分，其脱氢产品丁烯是消费合成橡胶、塑料等化学产物的要害化学工业中央体。所以，将正丁烷氧化脱氢制丁烯动作探针反馈，接洽C−H的活化与采用性变化，对于低碳甲烷的充溢运用和情况养护等具备要害的表面和实际意旨。但是，反馈产品烯烃简单被深度氧化成CO和CO2，引导C4烯烃的采用性低沉。所以，怎样安排既具备充满的反馈活性，又具备较高的C4烯烃采用性的高效催化剂，具备要害的表面意旨和产业运用价格，同声也是本范围的挑拨性课题。在归纳领会正丁烷氧化脱氢制丁烯文件的普通上，从晶格氧和酸碱性调变观点动身，本舆论安排制备了钛硅介孔资料和碱土非金属改性SBA−15载体，并体例参观了载体负载钒氧化学物理催化剂的氧化脱氢反馈本能。贯串氮气低温吸附、X−射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、红外光谱领会（FT−IR）、氢气步调升压恢复（H2−TPR）、氧气步调升压脱附（O2−TPD）、X射线光电子能谱仪（XPS）等本领对载体及催化剂举行了表征。赢得了催化剂氧化脱氢反馈本能和催化剂构造的关系顺序，探领会催化剂氧化恢复本领对催化反馈本能的感化体制，提出了晶格氧活化正丁烷的效率体制。重要接洽实质及截止如次：（1）沿用溶胶−凝胶法治备了各别Ti/Si物资的量比的钛硅介孔资料，并参观了负载钒氧化学物理催化剂的氧化脱氢反馈本能。截止表白：钛胜利地嵌入到SBA−15的骨子，而且在孔道外表会合、成长、从而产生锐钛矿型TiO2。合成的钛硅介孔资料和相映的钒基催化剂具备较高的比外表积和孔容。跟着钛的引入，SBA−15固有的规整无序的介孔构造各别水平的局部坍塌，然而，钛硅资料介孔构造仍旧保持着。（2）为了赢得最好的催化反馈本能，对钛硅介孔资料制备本领和催化反馈工艺举行了优化。参观了钛硅介孔资料的合成本领、水热合成前提和催化反馈氛围、反馈温度等成分对催化剂的反馈本能的感化。（3）在常压、460 oC、材料气物资的量比n−C4H10/O2/N2 = 1/2/7、GHSV = 48,000 L/(kg·h)的前提下，参观了催化剂的氧化脱氢反馈本能。在对立较低温度（460 oC）和较低的钒含量下（1 wt.% of V），钛硅介孔资料负载钒氧化学物理催化剂展现出较好的正丁烷氧化脱氢反馈本能。个中，1V−Ti−SBA−15(5)赢得最大的TOF∑C4和STY∑C4，辨别为3.8 μmol/(V·s)和0.90 kg/(kgcat·h)。而且1V−Ti−SBA−15(5)催化剂具备很好的宁静性，在100 h的反馈进程中，正丁烷的变化率由初始的25.2%慢慢贬低为20.4%，C4烯烃的采用性由初始的25.7%升高为33.4%，后回落至29.3%。关系表征截止不妨创造，晶格氧生存于钛硅介孔资料负载钒氧化学物理催化剂外表，而且，鲜明巩固了催化剂的恢复本领，在活化正丁烷分子中表现着要害的效率。（4）沿用浸渍法治备了Si/Z（Z = Mg、Ca和Ba）物资的量比辨别为5、10和30的改性SBA−15载体。碱土非金属的引入使SBA−15介孔无序构造受到妨害，引导局部构造坍塌。个中，比外表积和孔容均有各别水平的减小，而且，碱土非金属的引入贬低了钒基催化剂的恢复本领。（5）对立于2.9V−SBA−15，碱土非金属改性SBA−15负载钒氧化学物理催化剂的活性较低，重要归因于催化剂构造的坍塌和恢复本领的贬低。催化剂局部构造坍塌倒霉于反馈进程中反馈物和产品的传播和分散。碱土非金属与钒氧化学物理间强的彼此效率使催化剂外表钒物种的活性贬低，所以，引导了催化剂的反馈活性低沉。

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