彩友多论文摘要：电化学调控的高效胞外电荷传递行为的研究

能源开发和环境污染已经成为了制约全球经济和人类社会发展的两大关键性因素，是目前全世界各国最为关注的热点，寻求可再生的新能源已引起全世界的广泛关注。微生物燃料电池（MFC）将传统的生物降解和电化学技术相结合，通过微生物呼吸代谢作用将环境中可供生物利用的有机污染物直接降解转化为电能，在新能源领域中具有广阔的应用潜力，因此受到了越来越多科学家的重视。然而，目前微生物和阳极间的界面电荷传递效率比较低，且微生物胞外电荷传递易受到微环境的影响，因而燃料电池的实际应用受到诸多限制。鉴于此，本论文从界面电化学的角度出发，主要研究了微生物胞外电荷传递在不同微区环境下的电化学行为，提出了一种简单高效的添加可溶性有机盐的方法实现了高效的产电效率，并解释了自然界中微生物利用氧化铁呼吸的自抑制现象。
取得的研究成果如下：

1. 提出了外加可溶性化学试剂-乙二胺四乙酸二钠（EDTA-2Na）的简单一步法，大大增强了微生物胞外电荷传递的活性，实现胞外电流增大75倍。实验结果表明，微生物细菌外膜呈亲水性，可有效促进EDTA-2Na快速吸附到其表面，从而改变了细胞膜的渗透性，使得具有电化学活性的跨膜蛋白细胞色素C（OMCs）和电极之间的电化学相互作用显著改变，进一步导致三羧酸循环的活性增强，最终使得细菌胞外电荷传递的活性大大增强。与其他方法相比，该方法最显著的优点在于不需要任何纳米材料的复杂制备过程，因而更加有利于实际应用。更重要的是，此方法具有很好的普适性，适用于多种细菌外膜有活性蛋白细胞色素C的微生物细菌，因此，这种方法在生物电化学体系（如生物燃料电池和生物电解池）中具有很广泛的应用前景。

2. 采用电化学的方法，研究了亚铁离子对异化金属还原微生物希瓦氏菌的胞外电荷传递行为的影响。亚铁离子通过对跨膜蛋白细胞色素C的微区物理化学作用，使其氧化还原电位负向位移，最大位移值达50 mV。细胞色素C的氧化还原电位的负向位移意味着其电化学行为的改变，即更易被氧化。而氧化态和还原态的细胞色素C分别具有不同的调节细菌胞外电荷传递的能力，因此这一发现直接解释了自然界中该类细菌还原三价铁的氧化物（如Fe2O3和 α-FeOOH）时的自抑制行为。这一研究提示我们可以通过去除亚铁离子来提高利用胞外电荷传递行为还原三价铁的效率。

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