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碳氢燃料在日常生活中广泛应用,甲烷是最简单、也是最重要的碳氢燃料。单线态氧和臭氧都是活性物质,会对燃烧产生一定的强化。本文论述了单线态氧和臭氧强化燃烧的发展和国内外研究现状,以甲烷/空气燃烧为基础,对单线态氧和臭氧强化燃烧机理行了研究。首先选取研究甲烷燃烧的机理模型GRI-Mech 3.0,研究分析了与单线态氧和臭氧相关的反应,用已有的未添加这两种活性分子的数据验证了新机理的可用性。进一步用组合的新机理来研究添加有单线态氧和臭氧的甲烷燃烧过程。利用均相反应模型对甲烷点火进行了数值计算,分别计算了在添加有不同浓度的单线态氧、不同浓度臭氧、以及两者都加入时的点火延迟时间以及组分分布。计算结果表明,这两种活性分子都可以大大缩短点火延迟时间,臭氧的效果要好于单线态氧,两种都添加时的效果最明显。利用一维火焰模型对初温450K,一个大气压下的甲烷燃烧进行了数值计算,结果表明,添加单线态氧和臭氧同样对火焰产生强化作用,包括火焰温度、火焰速度、组分分布等。在当量比为1时的强化效果要逊色于贫燃或富燃条件下。当两者都添加时5%时,虽然可以把点火延迟时间变得更短,但是对火焰速度和温度强化效果却要逊色于只添加10%臭氧时。反应H+O2=O+OH一直对燃烧产生关键的影响,CO氧化的主要反应OH+CO=H+CO2会随着当量比的增加而大大减弱。贫燃条件下,甲基作用更为突出,与之相关的反应会控制整个燃烧的进程。而富燃条件下,生成更高的碳氢化合物的反应会变得越来越重要。添加单线态氧后,由于O2 (a1Δg)的存在,许多与单线态氧的反应会比基态的氧分子的反应更容易发生。不仅如此,由这些反应产生的活性基团会导致其后的链反应更快的发生。添加臭氧后,由于臭氧较容易分解为氧分子和氧原子使得反应初期氧原子浓度大大增加,会影响后续的链反应,使得反应加速。当两者都添加时,这两种物质相互碰撞迅速生成基态的氧分子,会影响到强化效果。
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