论文摘要：负载Au催化乙二醇氧化酯化的尺寸效应和载体效应

乙醇酸甲酯(methyl glycolate)作为一种重要的化工原料，近年来得到了越来越多的关注。基于传统的合成方法存在很多弊端，原料成本较高，设备腐蚀严重，产物分离纯化困难等因素，因此开发一种更加绿色、环保的合成路径是十分必要的。近来，以纳米金催化剂催化乙二醇和甲醇直接合成乙醇酸甲酯因其操作简便、原料低污染低成本且产物产率高等特点已经引起了研究者的高度关注。众所周知： Au粒径尺寸及载体对催化效果有很大的影响，但这些因素在催化氧化乙二醇酯化反应中的催化规律仍不清楚，因此探明Au粒径尺寸及载体对催化氧化乙二醇酯化反应的催化规律对设计更高活性Au催化剂具有重要意义。

本论文采用保护剂制备了尺寸分布窄、高分散的纳米Au溶胶并将其负载在金属氧化物上制成纳米Au催化剂，以催化乙二醇氧化酯化为模型反应，具体做了以下三方面的研究工作：
(1)考察了保护剂种类、保护剂用量以及焙烧温度对Au纳米粒子及Au/ZnO催化活性的影响，确定催化剂最佳制备条件：300 oC为最佳焙烧温度、保护剂采用聚乙烯醇(PVA)、保护剂最佳用量为Au/PVA=2:1 mg mg-1。
(2)通过调节Au溶胶合成温度制备出平均粒径约为2、3、5、8 nm四种不同Au尺寸的Au/ZnO催化剂，考察Au粒径尺寸在模型反应中的催化规律，研究发现在催化氧化乙二醇反应中，Au粒径过小(﹤2 nm)或过大(﹥5 nm)时，Au/ZnO催化效果都较差，只有粒径在3 nm时，催化效果最佳。
(3)按1wt% Au负载量将3 nm尺寸的Au溶胶分别负载于五种活性不同的载体上(ZnO、Al2O3、SiO2、TiO2、CeO2)制备出Au系列催化剂，借助XRD、TEM、BET、H2-TPR、NH3-TPD以及XPS等表征技术，重点研究了载体酸性、Au的价态以及Au表面原子浓度等可能影响Au催化剂催化活性的因素，研究发现：在催化氧化乙二醇酯化反应中，单质态Au是最主要的活性物质；载体对Au粒子的稳定性、本身的酸性、以及Au-载体表面活化O2的能力等因素均有助于催化活性的提高。
 

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