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按照二甲醚(DME)蒸气重新整建(SRD)的两步连串反馈特性,即DME水解反馈和水解产品丙醇的重新整建反馈,在归纳领会现有文件及课题组前期接洽积聚的普通上,对准双功效催化剂中DME水解和丙醇重新整建反馈催化活性组分的配合题目,采用归纳本能较好的商品ZSM-5分子筛(Si/Al=25)动作催化DME水解反馈的活性组分,以络合领会法治备的CuAl2O4尖晶石动作丙醇重新整建反馈的活性组分,接洽了CuAl2O4/ZSM-5复合双功效催化剂的SRD反馈本能。沿用XRD、TEM、H2-TPR等表征本领,商量了焙烧温度、络合剂、络合剂/非金属阳离子物资的量比等对铜铝复合氧化学物理形貌、构造、恢复动作等的感化顺序,并较为体例地参观了CuAl2O4制备前提及其与ZSM-5品质比、复合催化剂制备本领等对双功效催化剂SRD本能的感化。在此普通上,将催化剂表征截止和SRD反馈截止举行了关系领会,表白各催化组分的共同配合对双功效催化剂的SRD本能至关要害,并赢得了高活性、高氢收率且宁静性较好的复合双功效催化剂。重要接洽实质及截止如次:1.以水杨酸为络合剂,铜、铝王水盐为先驱体,并恒定Cu/Al物资的量比为1:2,沿用络合领会法治备了一系列铜铝复合氧化学物理。截止表白,当焙烧温度大于即是700 ℃时,不妨获得结晶度较好的CuAl2O4尖晶石。升高焙烧温度,CuAl2O4尖晶石结晶度增大,比外表积和孔体积减小。当焙烧温度为1000 ℃时,CuAl2O4尖晶石烧结鲜明。2.以铜、铝王水盐为先驱体(Cu/Al物资的量比=1:2),并恒定焙烧温度为800 ℃,辨别以乙二胺、乙醇胺、乙二醇、草酸、己二酸、酒石酸、盐酸、水杨酸及乙酰盐酸安非拉酮为络合剂,较为体例地参观了络合剂品种和分子构造对CuAl2O4尖晶石形貌、结晶度等的感化。纵然沿用所接洽的络合剂都可制备出晶相简单的CuAl2O4尖晶石,但其形貌、结晶度、晶粒尺寸及比外表积等分别明显,并可从络合剂分子构造及所含氨基酸、羟基、羧基等与非金属阳离子络合本领分别的观点举行证明。个中,以乙二胺等含氨基酸分子动作络合剂制备的CuAl2O4尖晶石的晶粒尺寸较大;而以水杨酸为络合剂时,不妨获得比外表积和孔体积最大而晶粒尺寸最小的CuAl2O4尖晶石。3.H2-TPR截止表白,络合剂分子构造和焙烧温度明显感化CuAl2O4尖晶石的恢复动作。升高焙烧温度,CuAl2O4尖晶石的恢复峰温增大;沟通焙烧温度时,络合剂明显感化CuAl2O4的恢复动作。 4.在CuAl2O4/ZSM-5品质比=11:1-0.5:1,DME/H2O/N2=1:4:5(物资的量比),T=300-320 °C,P=1 atm,GHSV=4000 mL·gcat.-1·h-1反馈前提下,较为体例地参观了复合催化剂制备本领、CuAl2O4制备前提(络合剂品种、用量、焙烧温度等)、CuAl2O4/ZSM-5品质比等对双功效催化剂SRD本能的感化。截止表白,CuAl2O4和ZSM-5分子筛复合办法明显感化双功效催化剂的DME变化率、H2收率及含碳产品采用性,预见着各催化组分的共同效率对其SRD本能至关要害。在CuAl2O4/ZSM-5品质比=11:1,DME/H2O/N2=1:4:5,T=300 °C, P=1 atm,GHSV=4000 mL·gcat.-1·h-1反馈前提下,最优催化剂的DME变化率和H2收率辨别为100%和96%,且反馈6钟点未见失活。
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