免费论文摘要：蒙脱土的构造裁剪及其负载钴催化剂的费-托反馈动作

在化石动力渐趋缺乏、供需联系特殊搀杂及情况题目日益超过的二十一生纪，将煤、自然气和生物资等经济合作成气变化为高品德纯洁液体燃料的费-托（Fischer-Tropsch，FT）合成本领倍受关心。但是，因为受Anderson-Schulz-Flory（ASF）会合能源学的控制，FT合成产品构成搀杂，对一定组分（如：汽油、柴油）的采用性差，后处置工艺宏大。所以，怎样有理安排催化剂，高采用性地一步合成纯洁液体燃料，具备要害的表面和实际意旨，但也是FT合成关系接洽的挑拨性课题。在归纳领会采用性遏制FT合成产品散布文件通讯截止的普通上，按照层状构造蒙脱土（MMT）贮量充分、情况和睦、碱性与孔构造可调的特性，本论文华用氧化学物理柱撑、沙盘导向柱撑、层间离子调换（锆、铈等多种阳离子）等本领，对MMT的构成、层间距、孔构造及碱性等举行了多标准调变，并与Co、Ru等FT活性组分灵验贯串，赢得了与保守Co/SiO2催化活性和CH4采用性邻近、一步高采用性合成液体燃料（C5～C20烃采用性>60%，C21+采用性（1）以Na-MMT为材料，以三氯化铝、氧氯化锆、3-氨丙基三甲氧基硅烷、正硅酸乙酯和钛酸丁酯为先驱体，辨别制备了一系列简单氧化学物理柱撑蒙脱土（Al-PILC、Zr-PILC、Si-PILC）和二元复合氧化学物理柱撑蒙脱土（Si/Al-PILC、Si/Zr-PILC、Si/Ti-PILC、Al/Zr-PILC），并参观了负载Co催化剂的FT合成反馈本能。截止表白，PILC的层间距、比外表积、孔构造及碱性与原始MMT阳离子调换含量（CEC值）、层间氧化学物理“柱”品种和构成出色关系。个中，以CEC值较高的Na-MMT为材料制备的PILC比外表积较高；与Si-PILC比拟，引入第二非金属氧化学物理的Si/Al-PILC、Si/Zr-PILC、Si/Ti-PILC的比外表积鲜明增大，且第二非金属氧化学物理的引入明显地普及了PILC的总酸量和中弱酸量。归纳领会各别催化剂的FT反馈截止表白，PILC的孔构造及层间氧化学物理“柱”对Co物种恢复动作的感化是确定其FT活性的要害成分；因为PILC的碱性分别，FT合成产品在碱性位上爆发了各别水平的裂解、加氢裂解及异构化等二次反馈，引导Co/PILC的FT合成产品各别水平地偏离了ASF散布。个中，Co/Si/Zr-PILC不只具备与保守Co/SiO2邻近的FT反馈活性，并且具备较高的液态烃（C5~C20）采用性（64.2%）和较低的重质烃（C21+）采用性（5.1%）。（2）对准Porous clay heterostructure（PCH）资料合成进程中生存的构造不易遏制、反复性差及外表活性剂用量大等题目，以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）插层MMT为材料，TEOS为先驱体，在无烷基胺生存前提下，胜利合成了PCH资料，且在超临界CO2（scCO2）介质中合成的PCH构造更为规整。提出了简单沙盘剂导向合成PCH资料的机理，探领会遏制MMT层间组建/层剥离的要害成分。据此，辨别以含聚氧乙烯基的季铵盐阳离子外表活性剂和Gemini型外表活性剂动作沙盘剂，在平静前提下合成结束构规整的PCH，实行了PCH资料的可控合成，为其催化运用奠定了普通。（3）以氢型MMT为基质，CTAB为构造导向剂，TEOS为先驱体，初次在scCO2介质中一步胜利制备了层间距和孔径更大且构造莫大规整的PCH资料，并揭穿了其产生机理。该接洽为主客体插层复合资料的制备供给了一种新的思绪和本领。（4）在1.0 MPa，235 ℃，H2/CO = 2，W/F = 5.02 g h/mol前提下，参观了各别构造PCH资料负载Co催化剂的FT合成反馈本能。截止表白，感化FT合成产品采用性的要害成分是PCH资料碱性、孔构造及二者的共同效力。因为较低的反馈温度和PCH资料较弱的碱性，Co/PCH催化剂上FT合成产品的异构化水平都特殊低。然而，FT合成产品爆发裂解及加氢裂解的水平不只随PCH总酸量的减少而减少，并且与其在催化剂孔道中的分散动作出色关系。个中，Gemini型外表活性剂导向合成的G12-2-12-PCH负载Co催化剂上FT合成产品爆发了明显的加氢裂解反馈。按照氢溢流机理，上述局面表白Co非金属活性重心与G12-2-12-PCH碱性位交战的越发精细。在DPAB-PCH资料合成进程中引入第二非金属氧化学物理Al2O3或ZrO2，辨别制备DPAB-Al-PCH和DPAB-Zr-PCH一步高采用性合成液体燃料高效催化剂，其C5~C20烃采用性大于60%，C21+烃采用性约为4%。（5）FT合成产品中较低的异构烃采用性重要归因于较低的反馈温度及PCH资料较弱的碱性。为进一步考证其精确性，参观了3 wt.% Ru/G12-2-12-PCH催化剂在W/F = 9.33 g h/mol，T = 260 ℃前提下的FT合成反馈本能。截止表白，FT合成产品中C5~C12烃采用性约为43%，且异构烃与正构甲烷采用性之比为2.33。这不只考证了上述证明的精确性，并且不妨为高采用性合成异构烃为主汽油馏分FT合成催化剂的进一步优化安排供给表面引导。（6）为参观MMT层间各别限域阳离子对FT合成反馈本能的感化，辨别采用碱非金属K+、碱土非金属Mg2+和Ca2+以及过度非金属离子Fe3+、Ni2+、Cu2+、Zn2+、Ce3+和Zr4+，与Na-MMT举行离子调换，赢得了一系列阳离子调换MMT。沿用XRD等本领接洽了各别阳离子调换MMT的织构、构造等个性，并参观了负载Co催化剂的FT反馈本能。截止表白，层间阳离子明显感化Co/MMT催化剂的FT反馈活性及产品采用性。关系FT合成反馈截止和催化剂表征截止，阐领会MMT层间限域阳离子的助催化效率及其效率体制。

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