免费论文摘要：二甲醚蒸气重新整建制氢双功效催化剂的接洽

质子调换膜燃料干电池（PEMFC）具备情况和睦、处事温度低、比功率高、高真实性等便宜，所以变成便携式电源和燃料干电池公共汽车的理念能源源。纵然暂时PEMFC兴盛到了较高的本领程度，然而，氢源已变成其贸易化运用的瓶颈之一。与其它的制氢燃料（如风化火油气、汽油、丙醇和乙醇等）比拟，二甲醚（DME）具备气体的震动性、液体的保存密度、便宜易得、含氢量高（13 wt.%）和无毒等便宜，规则上DME当场蒸气重新整建制氢不妨较好地处置PEMFC公共汽车燃料供给的题目。更要害的是，与其它重新整建制氢办法比拟，二甲醚蒸气重新整建（SRD）制氢不妨在较低的反馈温度下（200-400 ℃）举行。所以，近几年来，SRD赢得了较多的关心，然而，关系接洽仍居于起步阶段。在归纳领会SRD关系文件通讯及前期发端接洽截止的普通上，按照SRD两步连串反馈的特性，本舆论以H-ZSM-5平分子筛为液体酸，与商品化Cu/ZnO/Al2O3构成双功效催化剂，从两种催化活性组分之间的共同效率观点动身，辨别参观了分子筛的构造和碱性、H-ZSM-5分子筛的碱性调节和控制，对双功效催化剂SRD本能的感化；沿用各别本领，制备了具备核壳构造特性的H-ZSM-5/Cu/ZnO/Al2O3双功效催化剂，参观了其催化SRD的能源学动作。对关系催化剂举行了XRD、物理/化学吸附、扫描电子显微镜等表征领会，从催化剂的构造、碱性、孔径散布、外表形貌及各别催化功效之间的共同效率等观点，将催化剂表征截止与其SRD反馈本能之间举行了有理的关系领会，精确了上述成分感化双功效催化剂的SRD反馈活性和产品采用性的效率体制，并商量了双功效催化剂的失活动作。重要接洽实质及论断如次：（1）以各别构造和碱性的H-ZSM-5（SiO2/Al2O3=25）、H-USY和H-beta（SiO2/Al2O3=20）为液体酸，辨别与商品化的Cu/ZnO/Al2O3按等品质比物理搀和，制备了双功效催化剂。在材料气DME/H2O/N2摩尔比为1/4/5，空速为4000 mL•g-1•h-1及反馈温度为290 ℃的前提下，体例地参观了液体酸的构造和碱性对双功效催化剂SRD反馈本能的感化。截止表白，鉴于H-ZSM-5具备较高酸量、较弱酸性和三维中孔构造等特性，相映的双功效催化剂展现出较好的SRD催化活性（DME变化率和H2收率辨别为95%和80%）。纵然鉴于H-beta和H-USY分子筛的双功效催化剂对SRD反馈也具备较高的催化活性，但因为其孔道尺寸较大，产品散布鲜明各别于H-ZSM-5上的截止，且初次创造天生了较多的六甲基苯（HMB）。以H-beta为液体酸，在变换反馈材料构成等前提下，精细地接洽了SRD反馈前提下多甲基苯的天生顺序。从DME和丙醇在酸催化效率下辨别爆发DME制烃（DTH）和丙醇制烃（MTH）副反馈、分子筛的孔道尺寸等观点，对上述截止举行了较为有理的证明，觉得SRD前提下的MTH等副反馈极有大概是依照烃池（Hydrocarbon Pool）机理举行的，且HMB很大概即是烃池的活性物种。（2）对准鉴于H-ZSM-5的双功效催化剂天生较多C2-C4烃类的题目，提出了沿用负载MgO的本领，对H-ZSM-5的酸量和酸强度散布举行调变。以Mg(NO3)2为先驱体，沿用浸渍法，制备了0 - 8.16 wt.% MgO改性的H-ZSM-5。将MgO改性的H-ZSM-5与商品化的Cu/ZnO/Al2O3等品质比物理搀和，制备了一系列双功效催化剂。在材料气DME/H2O/N2摩尔比为1/4/5，空速为4000 mL•g-1•h-1及反馈温度为290 ℃的前提下，参观了双功效催化剂的SRD反馈本能。截止表白，MgO负载量明显感化DME变化率、H2收率和含碳产品采用性。MgO负载量在1.41 – 2.92 wt.%之间时，双功效催化剂的SRD本能最好（DME变化率和H2收率辨别高达95%和93%）。XRD、FT-IR和低温N2吸附表征截止表白，MgO莫大分别在H-ZSM-5外表，且MgO的引入对H-ZSM-5分子筛的骨子和晶型构造感化并不鲜明。NH3-TPD表征截止表白，MgO的引入不妨明显贬低H-ZSM-5的弱酸量，而对弱酸量感化不大。与离子调换法比拟，沿用浸渍法治备的MgO改性H-ZSM-5，在SRD反馈中展现出较高的催化活性和宁静性。（3）为了参观MgO改性H-ZSM-5与Cu/ZnO/Al2O3构成双功效催化剂的SRD反馈宁静性，以Mg(NO3)2为先驱体，沿用浸渍法，进一步优化了MgO负载量，制备了1.55 - 2.47 wt.% MgO改性的H-ZSM-5，并与商品化的Cu/ZnO/Al2O3粉末搀和，制备了一系列双功效催化剂。参观了温度、空速和品质比等反馈前提对双功效催化剂SRD反馈本能的感化，在空速为1000 mL•g-1•h-1、反馈温度为290 ℃和MgO改性H-ZSM-5与Cu/ZnO/Al2O3品质比为3/2的前提下，H2收率最高。同声，MgO含量为2.17 wt.%的H-ZSM-5展现出最佳的SRD反馈活性和宁静性，反馈50 h后DME变化率和H2收率仍辨别为93%和91%。反馈前、后双功效催化剂的XPS、XRD和低温N2吸附截止表白催化剂外表积碳和Cu的烧结是引导催化剂失活的重要因为。（4）按照SRD两步连串反馈的特性，沿用两种本领，辨别制备了空腹、实心核壳双功效催化剂。计划一：沿用多孔构造的聚丙烯酰胺-甲基丙烯酸（P(AM-co-MAA)）微凝胶为载体，将商品化Cu/ZnO/Al2O3弥补到P(AM-co-MAA)的孔道中，获得核催化剂；以碱性硅溶胶为粘结剂，将商品化H-ZSM-5粘覆于核催化剂外表，经焙烧去除P(AM-co-MAA)后，赢得空腹核壳双功效催化剂。计划二：以商品化的Cu/ZnO/Al2O3（40-60目）为核催化剂，沿用原位水热合成法，制备了外表包覆H-ZSM-5膜的实心核壳双功效催化剂。催化剂的SEM形貌表征截止证明，两种本领均制备了范围明显、构造规整的核壳双功效催化剂。在反馈温度为300 ?C，空速为2000 mL•g-1•h-1的反馈前提下，参观了两种核壳双功效催化剂的SRD反馈本能。截止表白，与空腹核壳双功效催化剂比拟，H-ZSM-5膜品质为12%的实心核壳双功效催化剂，展现出较高的DME变化率和H2收率。产品散布截止表白，与物理搀和法治备的双功效催化剂比拟，核壳构造双功效催化剂的CO和CH4采用性明显贬低（

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