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免费论文摘要:镁改性钴盐酸硅铝分子筛催化丙醇制烯烃的接洽

6530 人参与  2022年02月02日 14:14  分类 : 论文摘要  评论

探求具备一定本能和新式构造的盐酸铝分子筛是该范围接洽的要害目标之一。所以,接洽者对盐酸铝分子筛举行了百般改性和掺杂,将多种非非金属或非金属杂亚原子引入到分子筛骨子中产生了盐酸硅铝分子筛和非金属盐酸硅铝分子筛。这类分子筛新式的骨子孔道构造和特出的外表本能,确定了它们大概具备崇高的择形采用性、杰出的热及水热宁静性等特出本质,不妨动作MTO(丙醇制取低碳烯烃)催化剂运用。本舆论在接收了先前接洽处事体味的普通上,沙盘剂用四乙烯五胺,磷源用盐酸、硅源用正硅酸乙酯、非金属盐用乙酸钴、铝源用纳米氢氧化铁,沿用水热合成法合成了CoSAPO-103非金属盐酸硅铝分子筛。革新了因其具备较高的外表碱性,对MTO反馈跟着催化反馈功夫的延迟,产品中乙烷含量赶快减少,抗积碳本领较差,易失活的不良本能,胜利贬低了该分子筛的外表碱性,普及了抗积碳本领及对低碳烯烃的采用性。本舆论以Mg改性CoSAPO-103分子筛,合成了一系列镁代替钴的盐酸硅铝分子筛,并对其构造、吸同意催化本能举行了表征。试验截止表白,5%Mg掺杂的CoSAPO-103分子筛催化MTO反馈的本能较好,进一步接洽截止表白在合成体制中介入过量氟化铵可革新Mg-CoSAPO-103分子筛催化本能。本舆论经过接洽得出以次论断:1. 探究最好材料配比、体制pH值、晶化功夫和晶化温度,合成了新式含非金属亚原子的盐酸硅铝分子筛,并定名为CoSAPO-103和n%Mg-CoSAPO-103分子筛。2. XRD和SEM图片领会表白:分子筛均具备较高的结晶度和相映的外表形貌,0.1%Mg-CoSAPO-103至20%Mg-CoSAPO-103分子筛的均为球状,结晶度较高,晶粒直径约为75um; 25%Mg-CoSAPO-103分子筛为扁球状,结晶度较低;30% Mg-CoSAPO-103分子筛的形貌为逼近方形,结晶度较低。当向5%Mg-CoSAPO-103分子筛合成体制中介入过量氟化铵,其形貌则由球状变为立方形,平衡直径为60um。3. 热宁静性领会表白:CoSAPO-103和5%Mg-CoSAPO-103分子筛均具备杰出的热宁静性,脱除沙盘剂的温度为450~560 ℃之间,骨子崩裂温度辨别为1120℃和1108℃。4. 物理吸附性领会表白:CoSAPO-103分子筛的BET比外表积为245.86369m2/g,最可几孔径为0.67231nm。1%Mg-CoSAPO-103、4%Mg-CoSAPO-103、5%Mg-CoSAPO-103、6%Mg-CoSAPO-103、10%Mg-CoSAPO-103、15%Mg-CoSAPO-103及20%Mg-CoSAPO-103分子筛的BET比外表积均在400 m2/g安排,最可几孔径表露出由0.59819nm到0.66473 nm再到0.58754 nm的变革,5%Mg-CoSAPO-103分子筛具备0.66473nm的最大最可几孔径,而经氟化铵改性后其最可几孔径变为0.67231nm。因为25%Mg-CoSAPO-103与30%Mg-CoSAPO-103BET比外表积太小,故忽视其孔径接洽。5. 化学吸附领会表白: CoSAPO-103分子筛生存两个酸重心,弱酸重心对应NH3脱附峰的峰顶温度为124℃,弱酸重心对应NH3脱附峰的峰顶温度为514℃。而5%Mg-CoSAPO-103分子筛则惟有一种酸重心,对应NH3脱附温度为126℃,故应为弱酸重心,对应于CoSAPO-103分子筛514℃的弱酸重心基础消逝。6.MTO反馈截止证明:在480℃,空速为3h-1,丙醇与水体积比为1:1, CoSAPO-103和n%Mg-CoSAPO-103晶体对MTO催化采用性各别。  CoSAPO-103分子筛对乙烯和丙烯的总采用性最高可到达79%(品质百分比,下同)安排,但跟着反馈功夫的延迟对乙烯和丙烯的采用性赶快变小,到130min安排时乙烯和丙烯的总采用性仅维持在45%安排。Mg改性CoSAPO-103分子筛,对丙醇变化反馈具备较高的催化本能,乙烯和丙烯总采用性普遍可到达81%安排,到130min安排时其乙烯和丙烯的总采用性仍维持在70%安排,更加是经氟化铵改性的5%Mg-CoSAPO-103分子筛对乙烯和丙烯的总采用性可达87%安排,到130min安排时对乙烯和丙烯的总采用性仍旧保护在79 %安排。该分子筛十次复活后的试验表白其对乙烯和丙烯的总采用性仍可达83%安排,具备较好的MTO反馈催化本能。

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