论文摘要：载体的酸碱强度、酸碱位数目及类水滑石的组成对Au-Pt催化甘油氧化的影响研究

摘要

甘油是生物柴油生产中最主要的副产物。随着生物柴油产业的快速发展，甘油的产量急剧增加。因此将甘油转化为高附加值的化学产品在学术及工业领域中显得尤为重要。甘油具有三个羟基官能团，对其氧化可以生成高附加值的精细化工产品，如甘油酸、二羟基丙酮等。设计出新型且有效的非均相催化剂对甘油氧化反应的化学选择性的控制具有非常重要的意义。

本文以氧化物（MgO、TiO2、CeO2、CaCO3、ZnO、γ-Al2O3），氢氧化物（Mg(OH)2、(MgCO3)4Mg(OH)2），水滑石及类水滑石（NiMgAl-HT、CuMgAl-HT、CaMgAl-HT、ZnMgAl-HT、CoMgAl-HT）为载体，采用溶胶凝胶法制备了负载型纳米Au-Pt双金属催化剂。采用XRD、BET、TEM、STEM、ICP-MS、SEM及Hammentt指示剂法等手段对催化剂进行表征。研究了载体的酸碱强度，酸碱位数目及类水滑石的组成等因素对Au-Pt催化甘油氧化性能的影响。研究结果表明：

载体的酸碱强度对甘油氧化产物的分布有较显著的影响。甘油醛的选择性与载体酸性强度呈正比关系。羟基丙二酸（乙醇酸、或乙醛酸）的选择性与碱性强度成正比关系。而甘油酸的选择性既不与载体的碱性强度成正比也不与载体的酸性强度成正比。水滑石作载体时，甘油酸的选择性最高，推测是由于酸性位和碱性位的协同效应。

酸碱位的数目对甘油的TOF及氧化产物的选择性有一定的影响。当Mg/Al物质的量比为5:1时，甘油的TOF达到最大，为597 h-1。随着碱位数目的增加，且酸位数目的减少，甘油酸的选择性增大，达到最大为62.7%，然后下降到54.3%。适中的酸碱性条件对获得高选择性的甘油酸是非常重要的。Mg/Al比的逐渐增大，甘油酸的连串氧化产物的选择性升高，这表明Mg/Al比增大促使了甘油酸的过度氧化。Mg/Al比对仲醇的氧化速率没有较大的影响。

在MgAl-HT中掺入二价金属阳离子后，甘油的转化率，甘油酸的选择性均降低。引入Cu2+后，甘油的转化率降低尤为明显，由63%降为2%。Zn2+的引入后，甘油酸的选择性大大降低，从62.7%下降到41%。掺入二价金属阳离子的影响将在未来的研究中进一步探究。

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