论文摘要：Nb-Si系金属间化合物超高温防护关键基础科学问题研究

航空航天的快速发展对材料的要求不断提高，传统的镍基高温合金已经达到其使用温度的上限，发展新型高温结构材料成为航空材料发展的新热点。铌合金及Nb-Si系金属间化合物由于其高熔点、低密度及优良的高温强度，成为未来高性能燃气涡轮发动机材料最有力的竞争者。但是铌及其合金的抗氧化能力极差，使得它在热环境中的应用受到了限制。本文首先研究了Nb-Si基合金在1100℃, 1200℃和1250℃下的高温氧化行为，发现合金经高温氧化后，表面形成了的氧化层具有分层结构，外层由TiNb2O7，TiNb10O29，Nb2O5和TiO2组成。中间层为SiO2层。内层为内氧化区。并且合金在1100℃，1200℃和1250℃的氧化动力学基本遵循抛物线氧化规律。随着温度的升高，合金的氧化动力学常数升高。其中1100℃的氧化动力学常数(g2cm-4s-1 )为1.18*10-9，1200℃为7.04*10-8，1250℃为1.16*10-7。进一步建立了Nb-Si基合金独立氧化动力学模型，验证了该模型的正确性。独立氧化模型可用来预测Nb-Si基合金材料的高温氧化动力学，这对于指导合金设计具有非常重要的意义。其次，研究了Nb-6Si-xCr(x=30, 35, 36, 37, 40)三元系合金的高温氧化行为，并在此基础上建立了相应的三相合金氧化模型。采用该模型研究了合金成分、相组成、颗粒尺寸以及氧化时间对合金表面氧化膜的影响规律。结果表明，提高合金中NbCr2的含量或者降低其颗粒尺寸能够促进合金表面形成单一连续性CrNbO4氧化膜。同时发现合金中的Nb5Si3对于活性元素Cr的扩散具有明显的阻碍作用，降低Nb5Si3的含量对于在Nb-6Si-xCr合金表面形成单一连续的CrNbO4氧化膜同样具有促进作用。模型还充分阐明了合金氧化过程中氧化膜随时间的变化产生分层结构的原因，揭示了合金高温氧化的时间效应，为Nb-Si基合金的抗氧化和合金化设计奠定了基础。针对Nb-Si基合金抗氧化性能差的问题，通过大气等离子喷涂的方法在Nb-Si基合金表面制备了由Mo(Si,Al)2和Mo5(Si,Al)3两相组成的Mo-Si-Al涂层，并进一步研究了该涂层对Nb-Si基合金的高温防护作用。发现制备的Mo-Si-Al涂层表现出了良好的抗高温氧化性能，涂层1250℃氧化动力学基本遵循抛物线生长规律，并且氧化100h单位面积增重仅有8.24 mg/cm2，极大的提高了Nb-Si基合金的抗高温氧化能力。研究发现涂层优异的抗高温氧化性能是由于涂层在高温氧化过程中形成了一层连续致密的氧化层，该氧化层是Al和Si的氧化物层。随着氧化时间的延长，氧化层中的Al含量逐渐降低，Si含量逐渐增加，氧化层成分逐渐从SiO2-Al2O3体系相图的Al2O3相端向SiO2相端移动，导致氧化层表面逐渐平坦，使氧化层具有一定的自愈合作用。并且发现Mo-Si-Al涂层在高温氧化过程中由于受氧化过程和互扩散过程的影响，涂层中的活性元素Al和Si不断被消耗，致使涂层结构发生明显的变化，氧化前的Mo(Si,Al)2和Mo5(Si,Al)3两相结构经高温氧化后转变成了MoSi2和Mo5(Si,Al)3两相结构。初步研究了MoSi2/Nb扩散体系的互扩散行为，用于指导和揭示Mo-Si-Al涂层与Nb-Si基合金在高温使用过程中出现的互扩散行为研究。MoSi2/Nb互扩散行为的研究表明MoSi2/Nb扩散偶在高温1250–1400℃下扩散区内依次形成了Nb5Si3和(Nb,Mo)5Si3相区。扩散系数的计算结果表明在(Nb,Mo)5Si3相中Nb的添加有利于Mo元素的扩散，而Mo的添加会阻碍Nb的扩散。计算得到的Nb5Si3和(Nb,Mo)5Si3相的扩散系数对于模拟和预测MoSi2/Nb之间的互扩散行为奠定了基础。

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